CuO/Er-Yb-TiO2的制備及在模擬可見光下催化CO2合成甲醇

摘要：采用溶膠-凝膠法制備了Er^3+和Yb^3+摻雜的TiO2納米顆粒(Er-Yb-TiO2),并進一步通過浸漬法負載了CuO,得到CuO/Er-Yb-TiO2用于催化還原CO2合成甲醇。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)儀、X射線光電子能譜(XPS)、紫外-可見光譜儀(UV-vis)、熒光分光光度計(PL)等對樣品進行了表征。結果表明,在TiO2中摻入Er^3+和Yb^3+,在980 nm近紅外光的激發下,可分別獲得525 nm(2H11/2→4I 15/2)、549 nm(4S3/2→4I 15/2)和661 nm(4F9/2→4I15/2)的上轉換可見光,并抑制了光生電子-空穴對的復合。負載CuO后,增強了TiO2對可見光的吸收,光生電子-空穴對更加穩定。在300 W氙燈模擬可見光下,分別采用純TiO2、CuO/TiO2、Er-Yb-TiO2和CuO/Er-Yb-TiO2催化還原CO2合成甲醇,反應時間為2 h。結果顯示,以純TiO2為催化劑,甲醇的產率僅為23.9μmol·g^-1;Yb^3+與Er^3+的摻雜量分別為2.5%和1%(均為摩爾分數)的Er-Yb-TiO2獲得的甲醇產率提高到116.7μmol·g^-1;CuO/TiO2和CuO/Er-Yb-TiO2由于CuO的負載提高了納米顆粒對可見光的吸收,所得的甲醇產率分別提高到69.1μmol·g^-1及281.2μmol·g^-1。由此可見,CuO/Er-Yb-TiO2能高效催化還原CO2合成甲醇。